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2019年10月16日
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[本篇訪問: 12933]
鞠熀先課題組提出“能量集中域”提升上轉換能量轉移效率的策略

稀土摻雜上轉換納米顆粒(UCNPs)是一類近紅外激發的反斯托克斯發射的納米發光材料。利用其獨特的光學性質,鞠熀先教授課題組建立了細胞膜表面特異蛋白上多種糖基的同時檢測(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 5220)和細胞內microRNA成像(Anal. Chem., 2019, 91, 3374)的方法,實現了抗腫瘤藥物在癌細胞中的靶向遞運與可控釋放(Biomaterials, 2018, 163, 55)。但受制于稀土元素有限的光吸收能力以及納米材料內部長程能量轉移引起的損耗,上轉換納米顆粒的發光強度與能量轉移效率的提高已成為該領域的挑戰性難題。

針對這一瓶頸問題,鞠熀先教授課題組提出能量集中域(Energy concentration zone, ECZ)的新概念,將UCNPs設計為能量吸收層(Absorption layer)、能量發射層(Emitting layer)和惰性核三層核殼結構,有效縮短能量轉移距離,并在能量吸收層表面用雙磷酸小分子(ADA)鍵合800CW近紅外染料進行材料敏化(圖1)。近紅外染料強大的光吸收能力使大量的光子通過近距離共振能量轉移從800CW轉移至能量吸收層中的Nd3+,并進一步傳遞到能量發射層中的Er3+,而Er3+發射出來高能量可以誘導UCNPs表面固定的受體分子(Accepter)產生靈敏的檢測信號。由于在納米材料內部引入了阻隔能量向內耗散的惰性核,所有能量被有效限制于能量集中域,使Er3+發射出來的光強相對于傳統結構的UCNPs增強了3600倍。ADA的鍵合可將Accepter緊緊組裝在UCNPs表面,使ECZ UCNPs的能量轉移效率達到60%,大大提高了UCNPs的能量轉移效率。

更有趣的是,能量轉移效率與發光強度的提高明顯地改善了基于UCNPs分析方法的靈敏度,可使上轉換熒光分析的靶標檢測限降低3個數量級(圖2A);也提高了腫瘤細胞厭氧微環境下活性氧的量子產率,從而實現了腫瘤細胞的高效光動力治療(圖2B),為發展高靈敏生化分析方法與疾病治療方案提供了重要的工具。

上述相關成果已以“Boosting Luminance Energy Transfer Efficiency in Upconversion Nanoparticles with an Energy Concentrated Zone”為題于7月5日在Angew. Chem. Int. Ed.(DOI: 10.1002/anie.2019063804)在線發表。博士生張曉波、科研助理陳偉偉博士、博士生謝曉宇為該工作共同第一作者,鞠熀先教授和劉穎教授為通訊作者。南京大學理論與計算化學研究所馬海波教授與陜西師范大學劉成輝教授為該工作提供了幫助。

圖1. 具有 “能量集中域”結構的UCNPs示意圖及其簡化的能量轉移路徑和能級圖。

圖2. 以N719為能量受體的Hg2+檢測方法(A)和以光敏劑RB為能量受體的高效活性氧產生原理與檢測結果(B)。

(化學化工學院 科學技術處)

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